Пройшовши дворічний послух, Агнес вирішила не відступати від свого покликання і 25 травня 1931 року прийняла остаточну чернечу обітницю і повністю присвятила себе служінню Ісусу Христу. Ставши черницею, Агнес вибрала ім’я “Тереза” на честь французької черниці-кармелітки Терези де Лізьє (1873-1897). Для Агнес її самовіддана любов до Бога була зразком. “Це були найпрекрасніші дні в моєму житті”, – згадувала потім мати Тереза на сторінках свого щоденника. Прийнявши обітницю, Тереза покидає Дарджилінг і поселяється в довгожданій Калькутті. Там вона влаштовується учителем історії та географії в безкоштовній школі Лорето Ентелі – для дітей з бідних і багатодітних сімей. Щодня, готуючись до уроку, Тереза бачила з вікна своєї кімнати, як ці нещасні діти з Калькуттських нетрів біжать, щоб не спізнитися на заняття.
Незабаром молода черниця стала улюбленою викладачкою у вихованців школи. Вона завойовувала авторитет своїм самовідданим служінням бідним дітям Калькутти. П’ятдесят пар очей заворожено спостерігали за тим, як біла жінка з касти панів, не соромлячись, робить ганебну роботу, якою в Індії займаються тільки люди з нижчих каст, – підмітає підлогу чи миє шкільні столи. У листі до матері Тереза писала: “Побачивши мене, діти запитали, хто я: злий дух або богиня? Середини в них немає. Тих, хто з ними добрий, вони шанують, як богів, а тих, хто до них погано ставиться, бояться, як демонів. Коли я побачила, де вони сплять і що їдять, у мене стискувалося серце: неможливо собі уявити гіршої убогості. А вони ще веселилися! Як щасливі ці діти! Вони не знаходили собі місця від радості, коли я погладила кожного з них по немитій голівці. Вони всі скакали і співали навколо мене. З того дня вони стали називати мене “Ма”, тобто мама. Як мало треба для щастя цим простим душам”.
У вихідні дні Терезу часто можна було бачити на вулицях міста в оточенні учнів, де вони разом піклувалися про хворих і голодних. Бездоганної дисципліни і пошани Тереза досягла виключно ласкою і любов’ю. Коли один чиновник британської колоніальної служби запитав її, якими покараннями їй вдалося досягнути такого ідеального порядку, Тереза пояснила йому: “Найбільше покарання для цих дітей – якщо учитель відвернеться від них і дозволить їм робити, що вони захочуть, не звертаючи на них уваги. От тоді вони розуміють, що засмутили учителя”.
З нового учбового 1937 року Тереза залишила Лорето Ентелі і стала директором привілейованої школи для дівчаток при монастирі Святої Анни. Це був приватний платний учбовий заклад, де вчилися діти вищого індійського світу, яким батьки побажали дати хорошу європейську освіту. Це підвищення було нагородою за її викладацькі та організаторські здібності. Окрім своєї основної роботи, Тереза створила товариство християнської молоді Калькутти, за прикладом о. Джамбрековича, і співала в церковному хорі.
Влітку 1939 року почалася Друга світова війна. Албанію захопили і розбомбили війська Муссоліні. А навесні 1941 року Гітлер розділив Югославію між Італією, Угорщиною, Болгарією і Хорватією. З того часу Тереза виявилася назавжди відрізаною від рідних і більше їх не бачила.
Наслідки війни для Індії були жахливими. У 1943 році в Калькутті вибухнув голод, який забрав близько трьох мільйонів життів і викликав велику міграцію селян у великі міста. Крім того, почастішали зіткнення між мусульманами та індуїстами, що часто закінчувалися смертю.
Школа Святої Анни знаходилася між двома ворогуючими кварталами – Моті-Джіл, переважно з мусульманським населенням і Тенгра, де жили індуїсти. Тому Тереза з вікна своєї кімнати могла спостерігати за наявними подіями.
Усе це не могло не позначитися на здоров’ї молодої черниці. Втома від п’ятнадцятирічної педагогічної діяльності, недоїдання під час голоду, перенесені хвилювання, раптове погіршення здоров’я і підозра на туберкульоз – усе це змусило її покинути Калькутту і вирушити на лікування. У вересні 1946 року Тереза вирішила поїхати на тижневий відпочинок до підніжжя Гімалаїв – у Дарджилінг.